Ali Sadikin juga pernah menjadi Menteri Perhubungan Laut pada Kabinet Dwikora dan Kabinet Dwikora II.
Presiden pertama RI Soekarno kemudian menunjuk Ali Sadikin sebagai Gubernur DKI Jakarta pada 1966. Selama 11 tahun memimpin Ibu Kota, ia menjalankan berbagai program pembangunan yang mengubah wajah Jakarta.
Sejumlah fasilitas publik dan pusat kegiatan masyarakat dibangun atau dikembangkan pada masa kepemimpinannya. Di antaranya Taman Ismail Marzuki, Kebun Binatang Ragunan, Proyek Senen, Taman Impian Jaya Ancol, serta Taman Ria Monas.
Ali Sadikin juga mendorong pelestarian budaya Betawi melalui pengembangan kawasan Condet, Jakarta Timur. Selain itu, ia menggagas perayaan hari jadi Jakarta setiap 22 Juni yang melibatkan masyarakat.
