Pada periode 1969-1972, Guruh memperdalam seni tari dan karawitan tradisional Bali serta Jawa kepada maestro kenamaan, seperti I Wayan Diya, I Wayan Rindi, Ni Ketut Reneng, I Nyoman Kakul, I Gusti Kompyang Raka, Anak Agung Gde Ngurah Mandera, I Made Gerindem, dan Raden Ayu Laksminto Rukmi.
Ia memperdalam pengetahuan musiknya di bawah bimbingan komponis besar Indonesia, Mochtar Embut dan Ismail Marzuki.
Saat berkuliah di Amsterdam (1973-1974), Guruh aktif menjadi anggota sekaligus pengajar gamelan Jawa/Bali di Tropen Museum serta mengajar tari Bali dalam organisasi mahasiswa CREA di Universiteit van Amsterdam.
Sekembalinya dari Belanda pada 1975, Guruh melakukan eksperimen fusi musik gamelan Bali dengan musik pop/rock Barat. Proyek ambisius ini melahirkan album Guruh Gipsy yang didukung musisi papan atas seperti Chrisye, Keenan Nasution, Roni Harahap, Oding Nasution, dan Abadi Soesman.
Album ini dicatat dalam sejarah sebagai salah satu tonggak musik pop Indonesia berkat eksplorasi bunyi dan liriknya yang bermuatan kritik sosial.
Lagu ciptaannya, Renjana, memenangkan Festival Nasional Cipta Lagu Populer Indonesia (1976) dan mewakili Indonesia di World Popular Song Festival di Tokyo, Jepang.