Ibunya, RA Mursilah, merupakan saudara perempuan Sultan Hamengkubuwana III. Hal itu membuat Kiai Modjo memiliki hubungan kekerabatan dengan Pangeran Diponegoro. Setelah menunaikan ibadah haji dan bermukim di Makkah, ia kembali ke Jawa untuk mengelola pesantren.
Kiai Modjo bergabung dengan perjuangan Diponegoro sejak pasukannya berada di Goa Selarong, Bantul pada 1825. Ia menjadi penasihat keagamaan sekaligus membantu menggerakkan ara ulama untuk melawan Belanda.
Dalam perang jawa, ia turut membangun semangat perlawanan melalui gagasan perang sabil. Kiai Modjo juga dipercaya mewakili Diponegoro dalam perundingan dengan Belanda di Klaten pada 29 Agustus 1827.
